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Dosage de radioéléments par la distribution des intervalles entre désintégrations. Application au RdTh

01 Nov 1954-Il Nuovo Cimento (Società Italiana di Fisica)-Vol. 12, Iss: 5, pp 733-742

AbstractOn compte les couples de desintegrations successives\(Tn\mathop \to \limits^\alpha ThA\mathop \to \limits^\alpha \). Le detecteur utilise est un compteur proportionnel. Un circuit special selectionne les intervalles inferieurs a un temps donne. Le choix du temps optimum est discute. La plus petite quantite de RdTh mesurable par la methode decrite est celle en equilibre avec environ 3·10−9 g de Thorium. Le rapport admissible entre les activites en α et en couples\(Tn\mathop \to \limits^\alpha ThA\mathop \to \limits^\alpha \) est examine.

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D. HiRSCHBERG
1954, 10
Novembre
Il Nuovo Gimento
12,
733-742
Dosage
de radioéléments par la distribution des intervalles
entre
désintégrations. Application au
EdTh.
D.
HiRSCHBERG
Laboratoire
de Physique Nucléaire - Université Libre de Bruxelles
(ricevuto
il 17
Agosto
1954)
Résumé.
On compte les couples de désintégrations successives
Tn ThA A-.
Le détecteur utilisé est un compteur proportionnel. Un
circuit
spécial sélectionne les intervalles inférieurs à un temps donné.
Le
choix du temps optimum est discuté. La plus petite quantité de EdTh
mesurable
par la méthode décrite est celle en équilibre avec environ
3 10~'
g de Thorium. Le rapport admissible entre les activités en a et
en
couples Tn
A-
ThA
A-
est examiné.
Introduction.
Lorsqu'une
source contient des radioéléments en filiation, les désintégrations
observées
ne sont pas statistiquement indépendantes. Si le noyau formé par
ime
de ces désintégrations est luimême instable, sa désintégration sera observée
au
cours de la même mesure, avec une probabilité d'autant plus grande que
sa
vie est courte par rapport au temps de la mesure. Dans l'émulsion photo
graphique,
cette corrélation se présente sous l'aspect bien connu d'étoiles dues
aux
désintégrations successives d'un même noyau. Dans le présent travail,
nous
décrivons une méthode de mesure des radioéléments naturels basée sur
la
corrélation dans le temps des désintégrations a.
Le
problème particulier qui nous occupe est la mesure de très faibles acti
vités
a des isotopes du Th présents dans les sédiments océaniques. Ce problème
a
déjà été résolu par la méthode photographique
(''^).
Cette méthode pré
sente
des inconvénients d'ordre pratique quand il faut l'appliquer à de longues
séries
de mesures. L'observation microscopique est laborieuse et les solutions
(1)
N.
ISAAC
et E.
PiCCiOTTO:
Nature, 171, 742 (1953).
(2)
E.
PicciOTTO
et S.
WiLGAiN
: Nature, 173, 632 (1954).

D. nIRSCHBEBG
[734J
80 81 82
83 84 85 86 87 88 89
90 91
92 93 94
Nombre
Atomique
Fig.
1.
introduites
dans l'émulsion doivent répondre à des conditions
pliysico-chimiques
assez
strictes qui compliquent la partie chimique du travail. D'autre part,
notre
méthode permet de discriminer plus aisément le
BdTh
du EdAc.

[735]
DOSAGE DE
RADIoiLilMENfS PAK
LA
DISTEIBUTION
DES INTERVALLES ETC. 3
Princi
pe.
La
flg. 1 représente les trois familles
radioactives naturelles.
Les isotope
du
Th se trouvent sur la droite Z = 90. Le dosage
dii'ect
porte sur le
EdTh
et
le EdAc; la teneur en
^^"Th
peut être déduite de celle en EdTh
s'U
y as
équilibre
radioactif de ces deux isotopes; on trouve la teneur en
lo
par dif-
férence.
La
mesure se fait un certain temps après la séparation chimique du Th,
quand
les descendants du EdTh et du EdAc ont recru en quantité suffisante;
on
peut éventuellement attendre l'équilibre, atteint au bout de quelques se-
maines.
On observe les désintégrations renforcées sur la âg. 1.
La
meilleure estimation des quantités de EdTh et EdAc est en principe
celle
qui résulte d'une analyse de la fonction d'auto-corrélation de la distri-
bution
dans le temps des a observés.
En
pratique, on peut souvent se contenter d'une analyse plus simple. Les
couples
de désintégrations x successives, dont l'intervalle moyen est le plus
court
sont Tn
^ThA ^(0,23
s) pour les descendants du EdTh et
An^AcA^-
(2.6-10^^
s) pour les descendants du EdAc. Connaissant le rendement du
comptage
et le temps écoulé depuis la séparation chimique des isotopes du Th,
on
peut calculer à partir du nombre de ces couples les teneurs en EdTh
et
EdAc.
Outre
ces couples « réels », on observera un certain nombre de couples
«
fortuits », dus à des désintégrations rapprochées de deux noyaux distincts.
La
correction peut être estimée en analysant la distribution des intervalles.
Mais
quand la correction n'est pas excessive, on peut se contenter d'une ana-
lyse
encore plus simple, faisant intervenir le nombre total
d'à
observés et le
nombre
d'intervalles inférieurs à un temps T con-
venablement
sélectionné. On choisit ce temps de
manière
à rendre minimum l'erreur relative sur
le
nombre de couples réels (voir Appendice).
Si
l'activité totale de la source est telle que l'in-
tervalle
moyen entre deux désintégrations indépen-
dantes
est du même ordre de grandeur que l'in-
tervalle
moyen du couple réel, cette analyse de-
vient
inefficace.
AmphemI
82-92
Compteur.
Pour
discriminer entre particules a et
/5,
nous
avons
utilisé comme détecteur, un compteur propor-
tionnel
sans fenêtre à circulation d'Argon
(fig.
2)
(^).
4
Tg 0 50;i
Laiton
5cm
Fig.
2.
(')
D. TATLOE:
NuoUonies,
11, 3, 40 (1953).

4
D. HIBSCHBEKG [736]
r
SOOpF
H
h-
JL
6AK5
6AK5 6AK5
PREAtlPLIFICATEUR
+ 500-1500
V
Sfofc
AMPLIFICATEUR
DISCRiniNATEUR
2 6SN7
+ 300V5fa&i T
Fig.
3.

[737]
DOSAGE DE RADIOéLéMENTS PAR LA DISTRIBUTION DES INTERVALLES ETC. 5
Les
dimensions résultent d'un compromis entre la nécessité d'un background
faible
(réduction de la surface) et d'une source suffisamment étendue. Il est im-
portant
d'avoir un rendement élevé: la probabilité d'observer une désintégra-
tion
a est égale au rendement, celle d'observer un couple est égale au carré
du
rendement. Pour faciliter la préparation des sources, nous avons travaillé
en
géométrie de 2n. Dans ces conditions on observe 50% des a et 25% des
couples Tn-TliA
émis par la source; dans le cas de
Th
en équilibre avec ses
descendants,
on observe 1 couple pour 12 a.
Circuits.
Cgmpt.
Préampl.
Ampli
f.
prôport.
Préampl.
Diicr.
HT
Staù.
Nous
décrivons uniquement les circuits pour la mesure du
EdTh.
La mesure
du
EdAc sera traitée dans un autre travail. La fig. 3 montre le schéma d'en-
semble
des circuits.
Les
impulsions du compteur sont
amphâées
par un préamplificateur du
type
100
(*)
et par un
ampliflcateur-discriminateur
classique. Les alimentations
haute
tension et basse tension des circuits sont stabilisées. La haute tension
du
compteur et le gain de l'am-
plificateur
sont ajustés de façon
à
rendre l'appareil insensible
aux /3.
Après amplification, les
impulsions
sont comptées par
une
échelle (activité totale) ; elles
sont
d'autre part injectées dans
un
ensemble à coïncidences re-
tardées
qui n'enregistre que les
couples d'à
séparés par un in-
tervalle
inférieur
à
un temps T,
clioisi
d'après les conditions expérimentales (voir Appendice)
sente
le schéma de principe de ce circuit.
r
Rçtar
Porte
Or
Coi'nc.
méc
sélect
d'intervalles
Fig.
4.
La
fig. 4 repré-
Chaque
signal a, d'une part attaque après amplification l'une des entrées
du
circuit à coïncidences, d'autre part déclenche après un retard T' une « porte »
de
durée T appliquée à l'autre entrée du même circuit dont les coïncidences
sont
comptées. Le retard
T'<
T permet d'éviter que toute impulsion a ne
donne
lieu à une coïncidence avec elle-même. Par un choix convenable de T',
on
peut éliminer
efiicacement
le couple An-AcA, tout en ne perdant qu'un
faible
pourcentage, connu, de EdTh. Comme il est facile de réétalonner T et
que T'<C
T, une très bonne stabilité de longue durée n'est pas obligatoire. Notre
{*)
W. C. ELMORE and M. SANDS: Electronics (New York, 1949), p. 166.

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Journal ArticleDOI
Abstract: In order to study the geochemistry of thorium isotopes in the hydrosphere, particularly in the ocean, a method has been worked out by which Th-232 (thorium)λ, Th-230 (ionium), Th-228 (radiothorium), and Th-227 (radioactinium) can be determined separately. Eight samples of 20 to 40 litres of sea-water, from 23·0% to 34·97%, salinity, were collected in November 1953, in the Skagerak and the Gullmarfjord (Sweden). Thorium was isolated by the following procedure: just after collection, the samples were brought to pH 2 and a given amount of Th-234 (UX1) was added as tracer. Thorium was first precipitated with Fe(OH)3 as carrier. Further purification was obtained by ion-exchange column chromatography followed by solvent extraction; the final fraction was obtained as the citric complex, a form suitable to incorporation in the photographic emulsion. The total yield varied from 8 to 23% according to the sample, as determined by the β-activity of the tracer. The various thorium isotopes were measured through their α-activity, using nuclear photographic emulsions, more precisely the double-emulsion technique. RdTh and RdAc both generate five-branched stars; more than 90% of these originated from RdTh, as indicated by the length of the tracks: while Io and Th only yield single tracks of range 18·8 μ and 15 μ respectively in the emulsion. Most samples showed a much lower activity than expected; this did not make it possible to discriminate between Io and Th through the range distribution of their tracks, thus we could only ascertain upper limits of Io and Th concentrations. Average concentrations corresponding to a total volume of 140 litres of water are as follows (in grams per ml): RdTh = (4.0 ± 1.4). 10−21 Th < 2.10−11 RdAc < 7.10−23 Io < 6.10−16 In one of these samples (salinity: 33·7%) we have found an Io concentration of 26.10−16 g/ml. This high value is attributed to a nonhomogeneous distribution of Io in the sea. Before the conclusions are drawn, we must point out the following restriction: 1. (1) Our water samples, including those in the oceanic range of salinity, were not collected in an oceanic environment, as all were taken in coastal waters. 2. (2) Our experimental results should correspond to the total thorium content of the samples. It must be pointed out, however, that a thorium fraction which both would not exchange with UX1 at pH 2 and would not coprecipitate with Fe(OH)3 would remain undetected with our procedure. We assume the following concentration for the other radioactive elements: U = 1·5. 10−9g/ml, Ra = 0·8.10−16 g/ml, Th < 6.10−12 g/ml. The state of radioactive equilibrium between two nuclides A and B shall be denned by their activity ratio: RA/B = λA. NA/λB. NB The following conclusions can be drawn from the above data: 1. (1)RIo/U-238 < 0.02. More than 98% of the Io resulting from U-238 disintegration in the oceann cannot be accounted for. This lack of Io in the sea-water must be correlated with the presence of unsupported Io in the deep-sea sediments. These two corroborating facts definitely prove the hypothesis of ionium precipitation with the sediments. 2. (2) RIo/Ra < 0.15. Ra is in excess by a factor of 6 with respect to its equilibruim with Io. This could possibly result from the redissolution of part of the Ra originating from this Io of the sediments. 3. (3)The average RdTh concentration of 4.10−21g/ml should correspond to an equilibrium concentration of 2.6.10−11 g/ml of the Th-232. We have, however, shown that, in at least two samples, RdTh is far over its equilibrium value with Th. Indeed, if we assume Th 4. We can only account for this surprising result by supposing that the excess RdTh results from an excess of its parent MsTh, (Ra-228) brought in by rivers or redissolved from the sediments. Owing to the short half-life of both these nuclides, such a RdTh excess should be found only in the vicinity of the shore or the bottom. 4. (4)RRdAc/U-235 < 0·1. More than 90% of the RdAc from U-235 in the ocean cannot be accounted for. Considering the short half-life of RdAc, this suggests that actinium or protactinium are precipitated with the sediments together with the Io. 5. (5)In both U-238 and Th-232 families, a radium isotope (Ra and MsTh) appears to be in excess over its parent thorium-isotope (Io and Th). The presence in the ocean of unsupported Ra(T = 1600 years) and MsTh (T = 6·7 years) is of great interest. A study of the distribution of these isotopes should yield valuable data on their diffusion rates and on deep currents. As far as radioactive geochemistry is concerned, the ocean is characterized by extremely low concentrations of nuclides of all three radioactive families and by the total disruption of the radioactive equilibrium in these families. A calculation of the geochemical balance of radioactive elements in the hydrosphere from the above data is given in the last part of the paper.

49 citations


Journal ArticleDOI
Abstract: A solution of Th-234 from Uranyle nitrate was prepared for the use as tracer of its α emitting isotopes Th-230, 228, 232. The aim of the work was to obtain Th-234 containing as little as possible α emitting elements. U was separated from Th by ether extraction. The impurities present in the solution of Th-234 are: — U due to incomplete separation. — Th-230 growing from U-234 and chemically inseparable frm U-234 — U-234 formed by desintegration of Th-230 The most favourable conditions for obtaining a solution of Th-234 with high radioactive purity are discussed. The preparation of a Th-234 solution with a ratio αβ < 1,8 10−6 is described in detail. This solution can be used as radiotracer in measuring quantities of Th-230 (Ionium) as low as 10−11 g.

4 citations



References
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Journal ArticleDOI
25 Apr 1953-Nature
Abstract: MEASUREMENTS carried out in the Oceanographical Institute, Goteborg, on the radium content in deep-sea cores by H. Pettersson, Traude Bernert, V. Kroll1 et al. showed the vertical distribution of radium to be highly complicated. We were therefore asked to develop a method for direct measurement of the ionium content in samples of sediment from the Swedish Deep-Sea Expedition.

58 citations


Journal ArticleDOI
25 Apr 1953-Nature
Abstract: THE surprisingly high content of radium in certain deep-sea sediments discovered nearly fifty years ago by J. Joly1 remained unexplained until 1937, when H. Pettersson2 suggested an ocean-wide precipitation of ionium from sea water on to the ocean bottom as its origin. Extensive radium measurements on deep-sea cores raised by the Swedish Deep-Sea Expedition carried out in this institute by Pettersson3, T. Bernert4 and me did not confirm the regular vertical distribution of radium reported by other workers5. An expected rise in radium content from moderate values in the uppermost surface layers to a maximum corresponding to a radioactive equilibrium between precipitated ionium and ionium-supported radium generally occurred; but the maximum was not followed by the theoretical exponential decline downwards governed by the rate of decay of ionium, to 50 per cent in 83,000 years, to 25 per cent in 166,000 years, etc. Instead, a number of secondary maxima of radium content separated by equally pronounced minima were observed (see graph), which could not well be explained as due to intervening changes in the rate of total sedimentation. Another explanation offered was that ionium and radium are not in radioactive equilibrium; that is, the assumption underlying the use of measurements of radium as indicating the concentration in the same layer of its mother element is unjustified.

43 citations


Journal ArticleDOI
J.C. Dalton1, J. Golden1, G.R. Martin1, E.R. Mercer1, S.J. Thomson1 
Abstract: Methods are described for the isolation of uranium and thorium, and some of their radioactive disintegration products, from 10 to 100 g samples of iron meteorites. The concentrations of these elements were of the order of 10 −8 g per g of meteorite. The methods used were liberation of radon and thoron, and classical co-precipitations and solvent extractions for isolation of uranium, ThB and ThC. Estimations of uranium by two methods are described, counting of radon in equilibrium with the uranium series in a gas counter, and fluorimetry. Thorium estimations were accomplished either by thoron gas counting or by α-particle scintillation counting of equilibrium amounts of ThC in a counter of extremely low background.

29 citations